Alors qu'il est à la base d'Edwards, Leroy Gordon Cooper lit que McDonnell Aircraft Corporation à Saint Louis a conlut un contrat pour construire une capsule spatiale. Vivement intéressé, il s'apperçoit bientôt que le projet Mercury s'intéresse à lui également : quelques jours après avoir lu l'article, il est appelé à Washington (D.C.) pour un briefing. Les ingénieurs de la NASA passent une matinée entière à donner aux 110 pilotes d'essais militaires invités une revue technique du projet Mercury et quelle serait la part des astronautes. Plus tard dans la journée on demande aux pilotes de donner leurs réactions à ce qu'ils ont vu et entendu, et d'indiquer s'ils sont intéressés ou non. Cooper répond être complétement dévoué au programme et vouloir réellement devenir astronaute.

Pour commencer, les candidats doivent suivre plusieurs séries de tests techniques et psychologiques, suivis d'examens physiques à la Clinique Lovelace de Albuquerque (Nouveau Mexique). Les candidats s'envolent alors vers Wright-Patterson pour une suite de tests psychologiques et de stress. Les candidats sont isolés, soumis à des vibrations, tournoyés, chauffés, refroidis, épuisés et envoyés à de hautes altitudes. A la fin, Cooper sent qu'il s'en est très bien sorti. Il n'est pas surpris lorsque le téléphone sonne 2 jours après son retour de congés. Charles Donlan, directeur adjoint du projet Mercury, lui souhaite la bienvenue dans l'équipe et demande quand il peut arriver à Langley, où se trouve le Groupe des Activités Spatiales de la NASA et le projet Mercury. Cooper répond : Et pourquoi pas maintenant ?

Le , la NASA présente au public les astronautes sélectionnés pour le project Mercury. Aux côtés de Cooper à la conférence de presse de Washington (D.C.) sont assis Alan B. Shepard (Jr.), Virgil I. "Gus" Grissom, John H. Glenn (Jr.), M. Scott Carpenter, Walter M. Schirra Junior et Donald K. Slayton. Une fois les sélections et annonces terminées, les astronautes entâment leur programme d'entraînement à Langley. Cela inclut "un petit peu de tout", du cours de débutant d'introduction à la science spatiale à l'entraînement au simulateur en passant par la plongée en scaphandre. L'entraînement continue jusqu'à ce que la Force des Activités Spatiales de Langley soit transférrée à Houston (Texas). Lorsque à chaque astronaute de Mercury on assigne un partie différente du projet et des responsabilités spécifiques, Cooper se spécialise dans la fusée Redstone pour s'assurer le pilotage. La Redstone est déjà éprouvée lorsqu'elle est envisagée pour la première fois pour le projet Mercury. Cependant, elle doit être rendue compatible avec le vaisseau Mercury et cela demande de la coordination et de la communication entre les différentes agences. Affecter un astronaute pour aider à résoudre cela est une vengeance, pour diverses raisons. Pour commencer, Cooper est un militaire qui a été affecté à une agence civile : il peut donc comprendre les problèmes des deux parties. En tant qu'ingénieur, il peut parler le langage des autres ingénieurs. Et, parce qu'il compte conduire le produit fini lui-même, il peut vraiment s'immerger dans les problèmes.

Comme tout le monde dans l'équipe, Cooper a également diverses tâches en plus de son propre entraînement normal d'astronaute. L'une d'elles est le développement d'un couteau personnel de survie que les astronautes veulent emporter avec eux dans la capsule. Ils savent tous de leur expérience de pilote qu'un couteau est un des outils les plus utiles pour la survie sur terre comme sur mer, et ils savent aussi qu'ils rencontreront une bonne part de ces élements durant leurs vols. Ils orbiteront au-dessus d'océans, de la jungle et du désert, et ils veulent être préparés à tout urgence. Une autre tâche dont Copper est responsable est de servir comme président d'un Comité de Sortie d'Urgence qui doit élaborer les procédures pour sauver l'astronaute en cas d'une urgence sur le revêtement. Il sert de communicateur de capsule (CAPCOM) pour Mercury MA-6, le premier vol orbital de John Glenn dans Friendship 7, et MA-7, le vol de Scott Carpenter dans Aurora 7. Il sert aussi de doublure pilote pour MA-8, la mission de Wally Schirra dans Sigma 7.

Le 1er vol de Cooper commence le , lorsqu'il est lancé comme pilote de MA-9, la dernière mission Mercury. Cooper, dans sa capsule Faith 7, orbite autour de la Terre 22 fois Òet reste plus longtemps dans l'espace que les 5 astronautes Mercury précédents réunis. Ses objectifs principaux sont d'évaluer les effets sur l'homme d'un séjour prolongé dans l'espace et de tester l'homme comme le système principal du vaisseau. Au cours de la mission, il devient le 1er astronaute américain à dormir en orbite. Sa mission dure , au cours de laquelle il effectue 22 orbites et parcours 546167 miles à une vitesse de 17547 miles/h et tire un maximum de 7,6 G. Il atteint une altitude de 165.9 miles à l'apogée (plus haut point de l'orbite) et 100.3 miles au périgée (plus bas moins en orbite).

2 ans plus tard, Cooper décolle comme commandant du Gemini GT-5 avec Charles "Pete" Conrad Junior, en tant que pilote, faisant de Cooper la première personne à effectuer un second vol orbital. La mission de 8 jours, qui débute le , prouve que les astronautes peuvent survivre dans l'espace le temps nécessaire au vaisseau pour aller de la Terre à la Lune et revenir. Cooper et Conrad évaluent également la performance des systèmes de guidage de rendez-vous et de navigation en utilisant un pod d'évaluation. La mission est un succès à l'exception d'un échec de rendez-vous dû à un problème de brûleur de cellule essence. Le , dernier jour du vol, Cooper et Conrad communiquent par radio avec l'astronaute de Mercury Scott Carpenter à bord de SEALAB II, qui est à 205 pieds sous l'eau au large de la côte de La Jolla (Californie). La mission dure , avec 120 orbites effectuées à une altitude de 349,8 km et un atterrissage de l'équipage le , récupéré par le USS Champlain.